氨在農業(yè)生產(chǎn)和下一代無碳能源體系中發(fā)揮著重要作用?？稍偕茉打寗拥碾姶呋€原硝酸鹽（NO3–）合成氨（NH3），是實現(xiàn)氨生產(chǎn)脫碳和氮資源循環(huán)利用的有效途徑。然而，緩慢的反應動力學與競爭性的析氫反應是電化學合成氨面臨的主要挑戰(zhàn)，研制高性能催化劑和電解器件是提升電化學合成氨性能，以及促進其實際應用的關鍵。

　　近日，中國科學院大連化學物理研究所團隊，通過電化學原位重構策略，構建了高效電化學還原硝酸鹽合成氨的銅—氫化鈀（Cu—PdHx）界面活性位點，實現(xiàn)了膜電極電解器件中1000小時工業(yè)級電流密度制氨，并開展了合成氨電堆放大示范。

　　研究團隊研制出的高性能銅/鈀（CuPd）催化劑，在電化學反應條件下，可原位形成具有高本征活性的Cu—PdHx界面位點。團隊將該催化劑組裝到堿性膜電解器中，實現(xiàn)了NH3的高效合成。研究發(fā)現(xiàn)，在總電流密度為5A cm–2時，氨法拉第效率為85.3%，全電池電壓為2.56V，NH3產(chǎn)率達到19.9mmol h–1cm?2；該反應在2A cm–2電流密度下能穩(wěn)定運行1000小時。

　　器件工況原位譜學表征結合密度泛函理論計算結果表明，雙相界面的構建和PdHx相的原位形成，共同提升了催化劑的本征活性，Cu—PdHx界面處氫物種的重新分布，有效調節(jié)了界面活性位點的局部電子結構，從而優(yōu)化了NO3?吸附和NH3脫附。團隊進一步研制了5個串聯(lián)的電極面積為100cm2的膜電極電解電堆，開展了電化學合成氨放大示范：在電流為500A時，NH3生成速率達8.7mol h–1，可在100A電流以1.6mol h–1的速率連續(xù)產(chǎn)氨100小時。

　　相關研究成果發(fā)表在《自然-合成》（Nature Synthesis）上。研究工作得到國家自然科學基金委員會等的支持。

電化學合成氨研究取得進展