在納米與亞納米尺度電子器件中，電極與導(dǎo)電溝道之間的接觸界面通常決定器件性能的上限。對于單分子結(jié)這類極限尺寸器件，金屬—分子—金屬界面屬于典型的異質(zhì)界面，電極與分子之間的能級與軌道失配會引發(fā)電子背散射，使器件電導(dǎo)遠(yuǎn)低于量子電導(dǎo)極限G0=2e2/h。因此，如何抑制界面散射并實現(xiàn)接近理論極限的量子輸運是分子電子學(xué)領(lǐng)域的重要挑戰(zhàn)。

　　近日，中國科學(xué)院化學(xué)研究所科研團隊發(fā)展出碳納米帶分子界面化學(xué)鍵的原位操控方法，成功構(gòu)筑了原子級界面融合結(jié)構(gòu)，并在實驗上首次觀測到逼近理論極限的單分子電導(dǎo)。

　　研究發(fā)現(xiàn)，通過電場與分子曲率的協(xié)同調(diào)控，可原位誘導(dǎo)金原子插入稠環(huán)碳納米帶分子骨架，在分子兩端形成穩(wěn)定的C–Au–C共價橋接結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)呈約90°的幾何構(gòu)型，使分子π共軛骨架與金電極之間實現(xiàn)原子級連續(xù)連接，從而將傳統(tǒng)的分子—電極接觸界面轉(zhuǎn)變?yōu)榉肿印姌O融合界面。

　　理論計算表明，該界面結(jié)構(gòu)的幾何匹配能夠激活金電極“惰性”d軌道參與界面成鍵，并在費米能級附近形成強界面雜化態(tài)，從而構(gòu)建連續(xù)的d–π共軛量子輸運通道。這一機制明顯降低了界面電子散射，使電子在整個分子結(jié)中實現(xiàn)接近無反射的傳輸。單分子輸運實驗進一步證實，在界面融合結(jié)構(gòu)形成后，單分子電導(dǎo)接近量子電導(dǎo)極限G0，電導(dǎo)統(tǒng)計分布在G0附近，并呈現(xiàn)明顯的飽和行為，這表明電子輸運已接近理想的單通道量子極限。

　　該研究首次在實驗上實現(xiàn)了分子—電極的原子級界面融合，提出了基于幾何匹配實現(xiàn)界面去異質(zhì)化的新策略。這一成果不僅為突破傳統(tǒng)異質(zhì)界面散射限制提供了新思路，也為開發(fā)高注入效率、低能耗的下一代納米電子與光電器件奠定了重要的物理基礎(chǔ)。

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委員會、中國科學(xué)院等的支持。

單分子器件輸運逼近量子電導(dǎo)極限